Все науки давались ему легко. Августин гордится тем, что сам без помощи учителей справился с этими науками и «запутаннейшими книгами». На двадцатом году жизни он самостоятельно изучил считавшиеся в его среде труднейшими «Категории» Аристотеля и попытался приложить их к познанию Бога.

С 375 года началась преподавательская деятельность Августина. В течение восьми лет он, по его собственному выражению, «продавал за деньги искусство победоносной болтливости», то есть риторику, в Карфагене и грамматику в Тагасте, на практике осваивая психологию педагогики, которую он впоследствии положил в основу своей теории христианского красноречия.

К карфагенскому периоду относится начало литературной деятельности Августина. Первое его произведение посвящено эстетической проблематике — это написанный в 380–381 годах в античных традициях трактат «О прекрасном и соответствующем», который, к сожалению, был им вскоре утерян. Обостренную любовь к прекрасному Августин пронес через всю свою жизнь, хотя специально в своем творчестве больше никогда не возвращался к этому вопросу.

К концу карфагенского периода Августин все больше начинает ощущать неудовлетворенность манихейством. К этому времени он был уже достаточно сведущ во многих науках, начитан в философии. Сравнивая философские учения «с бесконечными манихейскими баснями», он понял, что первые значительно ближе к истине, ибо основаны на разумном исследовании видимого мира. Особенно вопиющим было противоречие между астрономическими знаниями того времени и фантастическими идеями манихеев. Веру Августина в манихейство во многом подорвало его знакомство и беседы с кумиром манихеев епископом Фавстом, который оказался красноречивым проповедником, но практически совершенно неосведомленным в свободных науках и философии. Фавст сам начал с большим рвением учиться у Августина, а последний устремился на поиски новых духовных горизонтов.